Mario und Luigi: Superstar Simulator konzentriert sich auf die Kampfelemente der Mario und Luigi-Serie und erweitert sie um neue Feinde, gegen die man kämpfen kann, und spielbare Charaktere. Die spielbaren Charaktere reichen von den üblichen wie Mario, Luigi und Bowser bis hin zu unerwarteten Charakteren wie Paper Mario, Sonic oder sogar Peppino aus Pizza Tower. Jeder Kampf hat etwas Besonderes und Einzigartiges zu bieten, wie zum Beispiel eine neue Mechanik beim Ausweichen oder eine Phase 2, die die Dinge verändert. Es gibt auch einige zusätzliche Dinge zu tun, wie Minispiele zu spielen oder Kopfgeldmissionen zu erledigen, indem man Steckbriefe in der Oberwelt/HUB-Gebiet sammelt.
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